（三）1920年始至1924年逝世，是彭素民一心辅佐孙中山推行“联俄、联共、扶助农工”三大政策，自己成为著名国民党左派时期；也是他一生中贡献最大，思想最为成熟的一个时期。

1920年3月，彭素民回到上海，在中国国民党本部总务部工作，部中的卷稿文件大多由他草拟。同时他还致力革命理论的学习与宣传。他在《救国时报》上发表文章，介绍当时各国社会党的情况。在自己主办的《国民通讯》上报告国内革命动态，积极鼓吹革命。毛泽东在给彭素民的信中说：“素民同志来信并《通讯》四份业已收到，当如嘱办理，《通讯》稍后或还可以增加销路。”1922年秋，国民党在沪酝酿改组，1923年元月改组完成。改组后的国民党委任彭素民、林祖涵（林伯渠）为总务部正副部长，为加强总务部工作，彭素民同意林伯渠推荐张太雷任国民党总务部干事。按照国民党总章规定，国民党总务部的任务是：管理本党机要文件、印信、统计及国内外各部处之接洽，并办理不属于他部之事务。1923年2月8日，孙中山《批彭素民函》：“如有必要时，可用总理之名召集干部会议。”因国民党中央当时还未设组织部，总务部还担负人事方面的职能。国民党中央发出的有关任免干部和组织方面信电，都要有总务部长的副署。从1923年元月到1924年元月的一年时间里，他副署了大量的孙中山签署的任命状（可查考的达48份之多），选派大量干部到国内许多省市和国外华侨、留学生中建立国民党组织。特别值得提到的是：民国十二年（1923年）九月三日，由孙中山署名，彭素民副署，委任周恩来、尹宽为巴黎中国国民党通讯处筹备员；1月17日，巴黎中国国民党通讯处召开成立大会，聂荣臻任处长；1月18日，周恩来致函彭素民复命：“至此，恩来所受我总理中山先生及党部的组织巴黎通讯处的使命己告结束。”这一年，毛泽东也以国民党员身份在湖南进行建立和发展国民党组织的工作，他于9月28日致函彭素民、林伯渠：“在沪时请本部委我以筹备员名义以便与各方面接头，请早日寄到为荷！”毛泽东此次回湘直到年底才离开，在湘期间先后在宁乡、长沙等地建立了国民党分部和湖南总支部。在此基础上，湖南成为国民党组织最发达的省份之一。由彭素民副署的委任状中，还曾委任当时的共产党人谭平山为广东工界宣传员。彭素民副署的委任状说明，在1923年国共两党首次合作的转折时期，彭素民在国民党中央总务部长这个重要职位上，吸收了一批杰出的共产党人和进步人士，为协助孙中山改组国民党，积极推行“联俄、联共、扶助农工”三大政策作出了杰出的贡献。

彭素民的出色工作，进一步受到了孙中山的信任支持。1924年1月，中国国民党第一次全国代表大会在广州召开，孙中山指定彭素民为江西省代表，并亲自提名其为中央候补执行委员、党务审查委员会委员。为保证“三大政策”的执行，避免国民党右派的干扰，他提议在新党章中增加《总理》一章，确立孙中山在党内的地位，获得大会通过。随后他又担任国民党中央常委，并兼代宣传部长，担任常委的还有廖仲凯、谭平山，因他们两人都有其他任务，日常事务集于彭素民一身。中央执委每周开会两次，他常因准备议案而废寝忘食。

这一时期，他看到军阀割据、党人腐化的局面，不禁痛心疾首，在《满江红·吊黄（兴）蔡（锷）二公》词中，对此进行了严厉的抨击：“破碎山河，怎禁得几回龙战。空道是乾坤新洗，玄黄重判，尽瘁武侯惟呕血(黄兴呕血而死)，喑声豫让真吞炭(蔡锷病喉失音)。看依然社鼠与城狐，纵横惯。”在共产党的影响下，他逐步认识到依靠工农的重要性，并在《中国国民党员恳亲大会记录》的序文中大声疾呼：“要携所谋向民间去……使无生可谋，无权可享，且无国可归，而又誓不愿与官僚、军阀、豪绅市侩同作洋奴之占全国人头百分之九十九之国民相与合作，而对百分之一有权有力之洋奴宣战。”1920年，他在上海与黄介民等首倡召开“五一劳动节”纪念大会。以后在日记中他回忆说：“往年予等在沪倡此会，外国人非常恐惶，乃请中国兵往护外国租界，外国租界之有中国兵巡查，此仅见耳。可见外国人非必较中国人胆大，奈中国之有洋癖者必奉之神明也。”在工农中，他又主张国民党应特别注重发动农民，认为“朴直而可使，而又占全民十分之八，合吾党国民革命之旨。”1924年4月，他以国民党中央常委兼农民部长（农民部秘书是共产党员彭湃），举办农民运动讲习所及农产品展览会。彭湃被委任为农讲所主任，学员毕业后选充农民运动特派员。5月广宁农会立案发生困难，彭湃以秘书身份送交国民党中央农民部给县长李济源的公函进行交洽，方得立案；经过宣传发动，该县会员由四千户很快增到七千户。由于他对彭湃的支持信任，竟被国民党右派指责为让共产党人把持农民部部务。在病逝前，彭素民建议将广东沿海逐年扩增的沙田，由政府分给贫农耕种，禁止地主豪绅强占，建立新农村，作为示范。这时，他对贯彻新三民主义，实行耕者有其田的“平均地权”构想已渐趋成熟。

除前面谈到的与毛泽东、周恩来的交往外，彭素民与李大钊、林伯渠、谭平山、瞿秋白等著名共产党人也有密切往来，这在他的日记中有许多记述。他在上海任总务部长时，林伯渠是副部长，两人住得很近，林伯渠经常来他家深谈。他的次子彭旭麟教授曾于1958年11月访问过林老、谭老。林伯渠曾对陈劭先谈到：“素民的一生和仲凯很相像。”当陈劭先谈到要为彭素民写传时，林老热情地提出“等素民的儿子写出初稿后我来作点补充。”谭平山对彭旭麟说：“当时你父亲和我同在一个房间办公，天天见面，他是最进步的。”还说：“当时国民党左派中最主要的是廖仲凯、你父亲、林伯渠和我。”彭素民对列宁非常景仰，在列宁逝世后曾撰挽联一副：“大道之行，老有终，壮有用，少有长；圣人复起，均无贫，和无寡，安无倾。”

彭素民善诗文，勤于著述，精通日文、俄文。在任孙中山秘书、国民党中央宣传部长期间，为孙中山草拟了不少文稿，有阐述“三大政策”的党内文告、演说词等。他还为江西《晨钟报》、《新江西》，上海《五九月刊》、《新建设》，香港《晨报》等多种报刊撰写了大量的宣传革命、抨击时弊的社论和文章；为进步书刊作序；主办《国民通讯》，参与《中华大字典》的编纂，翻译《内蒙古之真相》等。其所作诗词千余首，多已散佚。其次子彭旭麟教授、媳陈小从(诗人陈三立孙女)夫妇辑其诗数十首，其诗如其人，才情倜傥，格调清新，奔伟俊逸，并与当时政治气候息息相关。他对书法、治印、绘画也很爱好，他的革命生涯与学术研究是交织在一起的。彭素民生处清末民初大变革、大动荡的年代，为了民族的复兴和民主共和国的建立，他出生入死、勇为前驱，可动天地、可泣鬼神。他毕生廉洁自持，身后无余资，遗孤生计，全赖国民党中央抚恤及海内外同志资助。他的卓越建树和高风亮节，值得人们永远崇敬。他的一生，正如他在《寄内子刘与徒》诗中写道：“大错谁能铸九州，好将心事付东流。生常作客原如寄，死便埋名也自由。满地莺花供放马，一江风浪纵虚舟。南楼且听春消息，遮莫华年枉白头。”